O'Toole ma na swoim koncie kilkadziesiąt ról filmowych. Zajmował się także reżyserią i produkcją filmową. Za rolę w filmie "Lawrence z Arabii" otrzymał nagrodę BAFTA - przyznawaną przez Brytyjską Akademię Filmową. Był także nominowany do Oscara i Złotego Globu. Do Oscara był również nominowany za role w siedmiu innych filmach. W 1999 roku zadebiutował jako reżyser i producent komediodramatu "Jeffrey Bernard jest niedysponowany". W ubiegłym roku ogłosił przejście na aktorską emeryturę.